Con trai của một người nhập cư người Hy Lạp (nhà buôn) và một người mẹ người Anh, George Coulouris được giáo dục tại Manchester Grammar School ở Anh. Với vai trò là một diễn viên, anh rất giỏi trong việc đóng vai ác nhân, đặc biệt là các doanh nhân giàu có, nhưng anh cũng thích hợp trong vai trò cao quý hơn. Là một thành viên nổi tiếng của nhóm diễn viên Mercury Theatre của Orson Welles, anh đã xuất hiện trong các bộ phim như Citizen Kane (1941), For Whom the Bell Tolls (1943), Papillon (1973) và Murder on the Orient Express (1974). Bộ phim đã đưa anh trở thành một nhân vật phụ đáng chú ý và đáng tin cậy, với đôi vai rộng lớn và ánh mắt che dấu, chính là Watch on the Rhine (1943). Coulouris đã học với Elsie Fogerty tại Trường Trung tâm Nghệ thuật Sân khấu và Nói chuyện của London. Anh ra mắt sân khấu London vào năm 1925 với vở "Henry V" tại Old Vic. Anh nhanh chóng tham gia vào phiên bản đầu tiên của Anh với vở "The Hairy Ape" của Eugene O'Neill. Đến năm 1929, anh đã đến Broadway qua phiên bản hiện đại của "Measure for Measure". Vai diễn Tallant trong "The Late Christopher Bean" đưa anh đến Hollywood vào năm 1933, khi MGM chuyển thể vở kịch thành phim. Cột mốc tiếp theo trong sự nghiệp của anh diễn ra khi anh đóng trong "Ten Million Ghosts" và gặp Orson Welles. Họ hiểu nhau tốt và Coulouris tham gia Mercury Theatre của Welles, đóng vai Mark Antony trong vở "Julius Caesar" nổi tiếng mặc áo hiện đại (1937). Khi Welles đến Hollywood để làm "Citizen Kane", Coulouris đã ghi dấu trong lịch sử điện ảnh với vai Walter Parks Thatcher, người luật sư và quản lý kinh doanh kiểu cằn cỗi của gia đình Kane. Vào thời điểm đó, tương lai của anh trong vai trò diễn viên điện ảnh đã được đảm bảo và anh đã tiếp tục đóng các vai nhân vật trong một loạt các bộ phim Hollywood trong thập kỷ 1940. Vào cuối những năm 1940, Coulouris trở về Anh và gia nhập Bristol Old Vic, nơi anh đã tạo dấu ấn với vai Tartuffe, chuyển sang London. Trong những năm 1950 và 1960, anh đã là một diễn viên sân khấu vững chắc mặc dù đã có danh tiếng trong điện ảnh. Anh thích không gì hơn là tham gia vào các vở của Henrik Ibsen, George Bernard Shaw, August Strindberg, Molière hay William Shakespeare. Trong khoảng thời gian này, anh đã đóng vai Dr. Stockman trong vở "An Enemy of the People" của Ibsen, Patrick Flynn trong "The Plough and the Stars" của Sean O'Casey, người cha trong "Altona" của Jean-Paul Sartre, Edgar trong "The Dance of Death" của Strindberg và Big Daddy trong "Cat on a Hot Tin Roof" của Tennessee Williams. Tất cả đều là những vai diễn đẹp đẽ và Coulouris đã có sự tự tin để trở nên lấp lánh, đôi khi quá nhiều, nhưng luôn hấp dẫn. Ở Anh, anh đã tham gia diễn xuất trong các bộ phim tầm thường, mặc dù anh đã tận dụng cơ hội hiếm hoi đóng vai hài hước trong Outcast of the Islands (1951) của Carol Reed và Doctor in the House (1954), Doctor at Sea (1955) cùng với Frankie Howerd trong The Runaway Bus (1954). Vào cuối cuộc đời, anh đã thử sức viết và đã viết một số hồi ký đáng yêu mô tả cuộc sống đầu đời của mình ở Manchester và kinh nghiệm sân khấu ban đầu. Một đoạn trích sống động đã được đăng trên tờ báo Guardian vào tháng 2 năm 1986 và các hồi ký đầy đủ có sẵn trên trang web chính thức do con trai anh duy trì.
Hai đứa trẻ: George Franklin, sinh năm 1937, một giáo sư khoa học máy tính đã nghỉ hưu sống ở Luân Đôn; Mary Louise, sinh năm 1939, mất năm 2011, một nghệ sĩ sống và làm việc ở Scotland, Vương quốc Anh và Hydra, Hy Lạp.
Sinh ra tại khu vực Salford của Manchester.
Chia sẻ sinh nhật chung với đồng diễn viên Citizen Kane (1941) của mình là Everett Sloane.
